Thèse Année : 2024

Ab initio characterisation of spectroscopic properties of defects in silicon

Caractérisation ab initio des propriétés spectroscopiques des défauts dans le silicium

Résumé

Silicon has been a cornerstone of modern semiconductor technology for the last seven decades. However, the optimisation of silicon-based devices hinges on a deep understanding of the defects that can be introduced into its structure, which can significantly influence device performance and reliability. Although extensive research has been conducted on point defects in silicon, certain aspects are still not fully understood or have not yet been resolved. Therefore characterizing defects in silicon is a critical imperative for advancing semiconductor physics, ensuring device reliability, and driving innovation in electronic applications. Multiple characterization techniques have been developed to unravel defect specific properties. In particular, Deep Level Transient Spectroscopy which allows obtaining information on the electrical behaviour of defects and more specifically the number and nature of deep levels within the gap! of the sample containing them, and Electron Paramagnetic Resonance spectroscopy (EPR) which provides information on the atomic and electronic structures of the defect and its environment are invaluable in identifying defects and evaluating their impact on the properties of the material. Yet, identifying specific defect structures through spectroscopic means is often non-trivial and requires to combine several techniques to obtain a complete picture of the system. In the last two decades, the identification effort has been more and more supported by theoretical methods, such as ab initio calculations based on Density Functional Theory (DFT), that play a complementary and crucial role in improving the understanding of the physics of the defect. This thesis presents models of ground state structures for several defects in silicon. Unlike many prior atomistic simulations that determine the ground state from numerical results, this study defines the structure through symmetry c! onsiderations, i.e. grounded in molecular orbital approaches and group theory. This approach enhances the reliability of the model and is not limited by the numerical accuracy of DFT calculations. The fundamental physical properties of the defect, such as its energy landscape or electronic structure, are established by DFT calculations. Moreover, by including more refined approaches, based on perturbation theory and many-body corrections, EPR parameters and thermodynamic charge transition levels are calculated in order to provide direct comparison with spectroscopy experiments. The reliability and accuracy of this methodology is first validated on a well-known system, the phosphorus-vacancy complex, the so-called silicon E-center and very good agreement is obtained with experiments and previous theoretical methods for EPR parameters. This method is then applied to various nitrogen-related defects in silicon, which are not as well understood. The computed spectroscopic param! eters thus allow obtaining an unequivocal correspondence between availa! ble experimental signals and defect structures, as well as providing reference values to guide experimenters in cases when data are not available.
Le silicium a joué un rôle fondamental dans la technologie moderne des semi-conducteurs au cours des sept dernières décennies. Cependant, l’optimisation des dispositifs basés sur le silicium dépend d’une compréhension approfondie des défauts qui peuvent être introduits dans sa structure, ce qui a un impact significatif sur les performances et la fiabilité de ces dispositifs. Bien que des recherches approfondies aient été menées sur les défauts ponctuels du silicium, certains aspects demeurent encore incompris ou non résolus. Ainsi, la caractérisation des défauts dans le silicium est cruciale pour faire progresser la physique des semi-conducteurs, garantir la fiabilité des dispositifs et stimuler l’innovation dans les applications électroniques. Plusieurs techniques de caractérisation ont été développées pour élucider les propriétés spécifiques des défauts. Notamment, la spectroscopie des niveaux profonds, qui fournit des informations sur le comportement électrique des défauts, comme le nombre et la nature des niveaux profonds au sein de l’échantillon, et la spectroscopie de Résonance Paramagnétique Électronique (RPE), qui offre des informations sur les structures atomiques et électroniques du défaut et de son environnement, sont des outils précieux pour identifier les défauts et évaluer leur impact sur les propriétés du matériau. Cependant, l’identification de structures de défaut spécifiques par des moyens spectroscopiques est souvent complexe et nécessite la combinaison de plusieurs techniques pour obtenir une image complète du défaut. Ces vingt dernières années, les efforts d’identification ont été de plus en plus soutenus par des méthodes théoriques, telles que les calculs ab initio basés sur la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT), qui jouent un rôle complémentaire et crucial pour améliorer la compréhension de la physique du défaut. Cette thèse présente des modèles de structures à l’état fondamental pour plusieurs défauts dans le silicium. Contrairement à de nombreuses simulations atomistiques antérieures qui déterminent l’état fondamental à partir de résultats numériques, cette étude définit la structure à travers des considérations de symétrie, en s’appuyant sur des approches d’orbitales moléculaires et de théorie des groupes. Cette approche renforce la fiabilité du modèle et n’est pas limitée par la précision numérique des calculs DFT. Les propriétés physiques fondamentales du défaut, telles que son paysage énergétique ou sa structure électronique, sont alors établies par des calculs DFT. De plus, en incluant des approches plus raffinées basées sur la théorie des perturbations et les corrections à plusieurs corps, les paramètres RPE et les niveaux de transition de charge thermodynamiques sont calculés pour permettre une comparaison directe avec les expériences de spectroscopie. La fiabilité et la précision de cette méthodologie sont d’abord validées sur un système bien connu, le complexe phosphore-vacance, également connu sous le nom de centre E du silicium, montrant une excellente concordance avec les expériences et les méthodes théoriques précédentes pour les paramètres RPE. Ensuite, cette méthode est appliquée à divers défauts liés à l’azote dans le silicium, qui sont moins bien compris. Les paramètres spectroscopiques calculés permettent ainsi d’établir une correspondance sans équivoque entre les signaux expérimentaux disponibles et les structures
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Citer

Chloé Simha. Ab initio characterisation of spectroscopic properties of defects in silicon. Micro and nanotechnologies/Microelectronics. UPS Toulouse - Université Toulouse 3 Paul Sabatier, 2024. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-04885661⟩
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